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吉川 聡一

氏 名吉川 聡一キッカワ ソウイチきっかわ そういち 
職 位助教
所 属東京都立大学理学部 化学科
理学研究科 化学専攻
2018年再編前の所属
都市教養学部 理工学系 化学コース
理工学研究科 分子物質化学専攻
 
専門・研究分野触媒化学,無機化学,分光化学
最終学歴・学位京都大学 大学院工学研究科 分子工学専攻 博士後期課程 ,博士(工学) 2020年3月 京都大学
研究テーマCO2を有用化合物へと再資源化できる触媒系の構築が重要と考え,水素によるCO2の還元,及び光エネルギーを用いたCO2の還元に関する研究を行ってきた.特に,得られた生成物の効率的な利用の観点から,生成物選択性を制御できる活性点の構築が至上命題と考えている.以下に,担持合金・金属触媒上でのCO2の水素化の選択性制御に関する研究概要を示す.
(1)孤立Pt原子を有するNi–Pt合金触媒上での高選択的かつ高効率なCO2メタン化
担持Ni触媒はCO2の水素化において主としてCH4を生成するが,低温におけるH2解離能が低く,本来低温で優位である発熱的なCH4生成があまり進行しない.本研究では,PtをNiに囲まれた孤立種として導入することで,担持Ni触媒の高いCH4生成選択率を保ったままCO2メタン化の高効率化を達成した.CO2の水素化においてPt触媒は一般にはCO生成に活性を示すが,孤立Pt原子上では選択的にCO2メタン化が進行した.合金中の孤立原子が有する特異な電子・幾何構造が近年注目されており,本研究はこれをCO2メタン化の高効率化に適用した初めての例である.さらに,in situの赤外分光計測及び反応速度論を用いた検討から,孤立Pt原子が(1)隣接Ni原子との間で架橋CO種を形成するサイトとして働くために高選択的なCH4生成が進行する,及び(2)H2解離サイトとして働くために高効率なCH4生成が進行する,という二元機能を有することを明らかにした.
(2)オペランドXAS-DRIFTS計測による担持Pt触媒上でのCO2の水素化の選択性支配因子の解明
担持Pt触媒は一般に逆水性シフト反応に活性を示すが,γ-Al2O3を担体に用いるとCH4が生成し,結果としてCO生成への選択率が大幅に低下する.このような酸化物担体と担持金属粒子の相互作用が粒子形状や電子構造に与える影響については,未だにわかっていない部分が多く,触媒化学に残された未解決問題と言える.SPring-8 BL01B1にて,吸着に伴うPt種のd電子密度の変化をPtのL殻吸収分光により,CO吸着種のC–O伸縮振動の状態を赤外分光により同時観察するオペランド計測を行った.複数の分光手法を組み合わせたその場観察により,γ-Al2O3担体とPt粒子の界面を反応場とするCH4生成機構を初めて提示した.
研究キーワードシングルアトム合金,オペランド分光計測,二酸化炭素変換
研究業績・著書・
論文、その他
それに準じる業績
原著論文 9報
01. Investigation on Electrochemical and Photoelectrochemical Properties of Ni–Al LDH Photocatalyst
S. Iguchi, S. Kikkawa, K. Teramura, S. Hosokawa, T. Tanaka
Physical Chemistry Chemical Physics, 18, 13811–13819, 2016.
DOI: 10.1039/C6CP01646D.
02. Monolayer Tantalum Oxide on Mesoporous Silica Substrate
J. N. Kondo, H. Yamazaki, A. Ishikawa, R. Osuga, S. Takao, T. Yokoi, S. Kikkawa, K. Teramura, T. Tanaka
Chemistry Select, 1, 3124–3131, 2016.
DOI: 10.1002/slct.201600507.
03. Drastic Improvement in the Photocatalytic Activity of Ga2O3 Modified with Mg–Al Layered Double Hydroxide for the Conversion of CO2 in Water
S. Iguchi, Y. Hasegawa, K. Teramura, S. Kidera; S. Kikkawa, S. Hosokawa, T. Tanaka
Sustainable Energy & Fuels, 1, 1740–1747, 2017.
DOI: 10.1039/C7SE00204A.
04. Development of Rh-doped Ga2O3 Photocatalysts for Reduction of CO2 by H2O as an Electron Donor at a More than 300 nm Wavelength
S. Kikkawa, K. Teramura, H. Asakura, S. Hosokawa, T. Tanaka
Journal of Physical Chemistry C, 122, 21132–21139, 2018.
DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b04956
05. Isolated Platinum Atoms in Ni/γ-Al2O3 for Selective Hydrogenation of CO2 toward CH4
S. Kikkawa, K. Teramura, H. Asakura, S. Hosokawa, T. Tanaka
Journal of Physical Chemistry C, 123, 23446–23454, 2019.
DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b03432.
06. Photoelectrochemical Investigation of the Role of Surface-Modified Yb Species in the Photocatalytic Conversion of CO2 by H2O over Ga2O3 Photocatalysts
S. Kikkawa, Y. Nakatani, K. Teramura, H. Asakura, S. Hosokawa, T. Tanaka
Catalysis Today, 2020, in press.
DOI: 10.1016/j.cattod.2020.02.016.
07. Imparting CO2 Reduction Selectivity to ZnGa2O4 Photocatalysts by Controlled Crystallization from Hetero Nano Assembly of Amorphous-like Metal Hydroxides
M. Takemoto, Y. Tokudome, S. Kikkawa, K. Teramura, T. Tanaka, K. Okada, H. Murata, A. Nakahira, M. Takahashi
RSC Advances, 10, 8066–8073, 2020.
DOI: 10.1039/D0RA00710B
08. Effect of O3 Pretreatment on the Activity of Ag Cathode for the Electrochemical Reduction of CO2.
M. Ishida, S. Kikkawa, K. Hori, K. Teramura, H. Asakura, S. Hosokawa, T. Tanaka
ACS Applied Energy Materials, 3, 6552–6560, 2020.
DOI: 10.1021/acsaem.0c00746
09. Ni–Pt Alloy Nanoparticles with Isolated Pt Atoms and Their Cooperative Neighboring Ni Atoms for Selective Hydrogenation of CO2 Toward CH4 Evolution: In Situ and Transient Fourier Transform Infrared Studies.
S. Kikkawa, K. Teramura, H. Asakura, S. Hosokawa, T. Tanaka
ACS Applied Nano Materials, 2020, in press.
DOI: 10.1021/acsanm.0c01570

総説・解説 2報
01. 酸化物光触媒のバンドエンジニアリングによるH2Oを電子源とするCO2の光還元の長波長駆動化
吉川聡一,寺村謙太郎,朝倉博行,細川三郎,田中庸裕
電気化学会,87, 20–24, 2019.
02. 金属電極上での二酸化炭素の電気化学的固定化
吉川聡一
分子工学総説集,25, 51–64, 2017.
受 賞01. 第35回光がかかわる触媒化学シンポジウム,優秀ポスター賞,2016年6月.
02. 日本エネルギー学会関西支部 第61回研究発表会 石油学会関西支部 第25回研究発表会,優秀研究賞,2016年12月.
03. 第121回触媒討論会,学生ポスター発表賞,2018年3月.
04. 第37回光がかかわる触媒化学シンポジウム,優秀ポスター賞,2018年7月.
05. Osaka-Kansai International Symposium on Catalysis,Outstanding Research Award,2018年10月.
06. 日本化学会第99春季年会,学生講演賞,2019年3月.
主な学会活動01. 日本化学会 2014年度~
02. 触媒学会 2015年度~
03. 電気化学会 2017年度~
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